Családja az Almásy család köznemesi ágából származott, melyről később így nyilatkozott: 

Meg lehetsz róla győződve, eleget védekeztem a nekem itt bőven kiosztott rang ellen. Személyes tájékoztatásodra engedd meg, hogy ennek a visszás helyzetnek alábbi magyarázatát adjam: Őfelsége, IV. Károly király trónra lépésekor nagyatyám fel lett szólítva, hogy mint az egyik zsadányi és törökszentmiklósi Almásy hitbizomány tulajdonosa, adja be családunk többi ágainak rangjára való emelésének kérvényét. A kérvényt 1917-ben Őfelsége ellátta kézjegyével, mivel azonban nagyatyám elhalálozott, bátyámnak kellett volna azt ellenjegyzés végett a m. kir. minisztertanácsnál kijárni. Tekintettel a háborúra bátyám ezt nem tette, és az okmány így mai napig csonkán fekszik levéltárunkban.
Amikor Őfelsége 1921-ben Szombathelyen tartózkodott mint szárnysegéd voltam beosztva melléje, s ez idő alatt a Király – emlékezve az általa jegyzett beadványra – következetesen grófnak szólított, ez aztán az akkori legitimista körökben folytatódott és a sajtóban is fel-felmerült. Képzelheted, mily gyakran kerülünk abba a helyzetbe bátyámmal, hogy tiltakoznunk kell a grófi címzés ellen, amihez azonban sokan saját hiúságuk kielégítésére ragaszkodnak. 

Almásy hivatalos okmányaiban és kiadott könyveiben sem szerepel a grófi cím neve előtt. A borostyánkői vár tovább erősítette a külvilág szemében a grófi rangot, azt azonban kevesen tudták, hogy az László bátyjának nevén volt.
Fiatalkorában gyakran tartózkodott nagyapja által könyvekkel és térképekkel bőven ellátott több ezer kötetes könyvtárában, jelentős hatással volt rá Chernel István, ornitológus munkássága, akinek írásait rendszeresen olvasta. Tanulmányait a kőszegi bencés gimnáziumban magántanulóként folytatta, ahova ezért csak vizsgázni járt. Itt ébredt fel benne először a madarak költési és vonulási szokásai iránti érdeklődés és a repülés utáni vágy.
Középiskolai tanulmányait Grazban kezdte, de egy szerencsétlen véletlen után (kerékpárjával elütötte a gimnáziumigazgatót) távoznia kellett.

Diákévei alatt, 1909-ben egy újságban látott repülőgép után épített egy vitorlázó repülőgépet, amellyel egy kőbánya faláról elrugaszkodva végzett próbarepülést. 10 métert zuhant, de bordatöréssel és kisebb sérülésekkel megúszta. 1910-ben a svájci Arosa tüdőszanatóriumban töltött egy évet, betegeskedése miatt, ami nem meglepő, hiszen 10 éves korától dohányzott.

Tanulmányait 1911 és 1914 között a London melletti Eastbourne-ben folytatta, ahol műszaki képzést kapott.

A férfi, aki nem titkolta, hogy imádja a dohányzást, a kalandokat és a férfiakat

Angliában töltött évei alatt tökéletesen elsajátította az angol nyelvet, és megismerkedett az ottani kultúrával és életformával. Itt találkozott először a híres Afrika-kutató, Frederick Selous könyveivel, és ekkor kezdett érdeklődni Afrika iránt. Szintén itt ismerkedett meg a cserkészmozgalommal is, amelynek kezdettől fogva tagja volt. 1921-ben ő lett a Magyar Cserkészszövetség nemzetközi biztosa.

Az első világháború kitörésekor pilótaként az orosz, majd olasz fronton teljesített szolgálatot és több kockázatos felderítő úton vett részt a Dnyeszter mentén. Előbb zászlós, majd hadnagyi rendfokozatban megfigyelő tisztként, majd pilótaként szolgált a Monarchia légierejénél.
Első saját gépét 1914-ben vásárolta meg, egy használt Farman 3-ast. Ugyanebben az évben tett szert első kétfedelű gépére.
A háború után részt vett az elűzött IV. Károly magyar király visszatérési kísérletében, az úgynevezett királypuccsban. 1921. április 5-én Mikes János püspökkel kísérte el az uralkodót a határig.

1922-től a Steyr Daimler Puch cég megbízottja lett, és automobilok értékesítésével foglalkozott.

Ez a technika iránti érdeklődése vezette először Afrikába is, sógora, Esterházy Antal társaságában. A két felfedező és vadász 1926-ban indult egy Steyr autóval Alexandriából, és a Nílus mentén egészen Kartúmig jutottak, majd átkeltek a Libiai- és a Núbiai-sivatagon. Az utazás nagy visszhangot keltett, hiszen addig járatlan utakon mintegy 3000 km-t tettek meg négy keréken.

1927-ben a Steyr megbízta Almásyt a cég kairói képviseletével, reménykedve abban, hogy piacot nyer magának Egyiptomban is. Almásy a grazi Steyr autógyár színeiben több autóversenyt is nyert. 1928-ban rekordidő alatt teljesítette a Madrid–Koppenhága útszakaszt. Az összesített versenyben ötödik, kiskocsi kategóriában első helyezést ért el.

Mindeközben több vadászexpedíciót is vezetett a Líbiai-sivatagban, ezek egyikén Széchenyi Zsigmonddal és Horthy Jenővel (Horthy Miklós testvérével) is együtt vadászott.
1929-ben a Steyr cég két autóját is kipróbálta a viszontagságos sivatagi körülmények között, amikor a Keleti-Szaharában tett egy 700 km-es utat, és egészen Abu Moharig eljutott. Az úton Ferdinand von Lichtenstein és Anthony Brunner, valamint Rudi Mayer operatőr kísérte.

Ugyanebben az évben Kairóban repülősiskolát létesített, ezzel megteremtette Egyiptomban a sportrepülés alapjait. 1930-ban újra autókat tesztelt a Líbiai-sivatagban, azonban még ebben az évben elvesztette állását a Steyr cégénél, a gazdasági válság miatt. Ugyancsak 1930-ban tevés expedíciót szervezett Szudánból Abesszíniába (ma Etiópia).

Afrikai évei során magas körökben épített kapcsolatokat. Megismerkedett Kemal el Din herceggel, megismerte Farouk királyt és az uralkodóház számos tagját. A herceg bőkezűen támogatta utazásait, mert felismerte, hogy Almásy munkája felbecsülhetetlen földrajzi és főleg stratégiai szempontból, feltárja Afrika eddig ismeretlen részeit.

Almásy László első repülős felfedező útjára barátjával, Zichy Nándorral indult 1931. augusztus 21-én, Mátyásföldről, amelyről a korabeli filmhíradó is beszámolt.

Megállapodott egy Kairóból induló expedíció vezetőjével, G. Malinsszel, hogy vele tart az expedíción az Észak-Szudáni Uweinatba. Isztambulból augusztus 23-án indultak tovább. A Torosz-hegység fölötti átrepülés nehéz volt, a hegylánc túloldalán a leáramló légtömeg a könnyű kis gépet a meredélynek csapta, augusztus 25-én. Almásy majdnem ki is esett a gépből, de Zichy szerencsére átvette a sérült gép vezetését. Végül Aleppóban, egy szíriai francia katonai repülőtéren szerencsésen leszálltak.

A sérült gépet Alexandriába, majd onnan Angliába szállították. A szíriai sajtó azt írta, hogy a balesetben meghaltak. A Malins-expedíció elindult nélkülük. De Havilland visszavásárolta és helyreállította az összetört gépet, majd eladta Sir Robert Clayton East Claytonnak.

1932. május 1-jén tette első jelentős felfedezését, amikor megtalálta a Zarzura oázist, felfedezőtársai Sir Robert Clayton, Penderel repülő-alezredes és Patrick Clayton voltak. A csapat felfedezte a Gilf Kebir fennsík északi fővölgyét, a Vádi Abd el Malikot. A csapat a homokdűnéken keresztül, Egyiptomon át közelítette meg Zarzurát. A helybeliek csak a keréknyomok láttán hitték el Almásynak, hogy a homoktengeren keresztül érte el Zarzurát, és az Abu Ramla (a Homok Atyja) nevet adták neki.

A felfedezés híre világszerte elterjedt, és 1933-ban, a Universal filmtársaság pénzügyi támogatását élvezve, visszatért Egyiptomba, a Gilf Kebír térségébe. Az expedíció tagjaként utazó Kádár László, később a magyar földrajztudomány jeles személyisége, fontos megfigyeléseket és megállapításokat tett a sivatagi homokformák, a dűnetípusok kialakulásával kapcsolatban. Az expedíció a Líbiai-sivatag utolsó ismeretlen helyeit térképezte fel. Almásy a fennsík tanúhegyektől övezett völgyének homokkő sziklabarlangjaiban ősi állat- és emberábrázolásokra bukkant. A Képek völgyének (Vádi Szúra) nevezett barlangokban neolitikus strucc-, pálma- gazella-, zsiráfábrázolásokat vörössel festettek a falakra. Ekkor fedezte fel az úszók barlangját a sivatagban, benne a barlangi festményeket („Schwimmer in der Wüste“).

A növény- és vízábrázolásokból arra a következtetésre jutott, hogy egykor azon a helyen, ahol egy fűszál sem maradt meg, időszakos vagy állandó vizek voltak.

Ain Dua sziklabarlangjaiban körülbelül 800, fehérrel, vörössel, barnával és sárgával színezett állatalakot és feketével ábrázolt emberformát találtak. A közel negyven szikláról és a húsznál több barlangról fényképek és vázlatok százait készítették, továbbá a barlangokban talált kőszerszámokból is sok ládányit gyűjtöttek össze.

Almásy 1934-ben és 1935-ben térképezte fel a Szahara közepén található Nagy-homoktenger nevű hatalmas homoksivatagot.
Ő tudósított először arról, hogy a Nílus egyik szigetén, Vádi-Halfa közelében egy „magyar” nevű berber törzs él, amelynek tagjai állítólag I. Szolimán szultán serege által összefogdosott magyar hadifoglyok, majd katonák leszármazottai.

A törzs magyarabnak nevezi magát.

Közreműködött az egyiptomi sportrepülés létrejöttében, megalapította a kairói Aero Clubot. A háború előtti években az egyiptomi királyi család és a kairói térképészeti intézet számára teljesített megbízásokat, valamint repülésoktatásból és sportrepülőgépek eladásából szerzett jövedelmet. Nagy Miklós Mihály katonai szakíró szerint a

magát mindig, mindenhol feltaláló aranyifjú Almásyból itt, ezeken az expedíciókon lett tudós utazó, évszázadunk legnagyobb földrajzi felfedezőinek egyike. Ezeken az utakon kötődött össze sorsa a Líbiai-sivataggal, amelyet az 1930-as évekre már annyira megismert, hogy megszerzett tárgyi tudása egyenesen predesztinálta arra, hogy a második világháború során valamelyik hadsereg felhasználja őt saját céljaira.

Miután az olaszok 1940-ben vereséget szenvedtek, a németek olyan segítséget akartak, aki jól ismeri a sivatagot. Almásyt találták a legmegfelelőbbnek erre a szerepre, hiszen ismeretei mellett kapcsolatokkal is rendelkezett. Almásy ekkor a magyar légierő kötelékében teljesített szolgálatot. 1941. február 8-án a német hadsereghez vezényelték, és tartalékos tisztként a Rommel által vezetett Afrikakorpshoz került, ahol mélységi felderítőként szolgált. Néhány hónapos kiképzés után Heinkel és Junkers gépekre szerzett jogosítványt. Az ő nevéhez fűződik a sikeres Salaam hadművelet („Operation Salaam”), melynek célja az volt, hogy két német hírszerzőt (Johann Eppler és Hans Gerd Sandstede) az angol vonalak mögé, Aszjútba juttasson, egy 5600 km hosszú, víz nélküli úton.

Mivel az angolok megfejtették a németek által használt rejtjeleket, folyton a német felderítőcsoport nyomában voltak. Almásy többször mentette meg a műveletet. Az elhagyott angol autók benzinével pótolta a csapatnak hiányzó üzemanyagot. A benzin helyére homokot tett, hogy az angolok autója lerobbanjon. Mindezt a legnagyobb körültekintéssel vitte véghez, a tartályba nem jutott homokot gondosan letörölte, arra is vigyázott, hogy ne ugyanannyi homok kerüljön az autókba, hogy ne egyszerre menjenek tönkre. A kalandos útról Rommel seregénél Líbiában című könyvében ír. Tetteiért a Vaskereszt kitüntetésben részesült.

Budapestre visszatérve szerepet vállalt az üldözött zsidók mentésében. Budapesti, Horthy Miklós (ma Bartók Béla) úti lakásában, 1944 novemberében több üldözött zsidónak is menedéket nyújtott. Többek között Fuchs Jenő olimpiai bajnok fiát, Györgyöt is rejtegette. A német hadseregben kapott egyenruhát és kitüntetéseit (első- és a másodosztályú vaskereszt) viselve többször elzavarta a razziázó nyilasokat.
A háború után Almásyt többször is letartóztatták, háborús és népellenes bűncselekményekkel vádolták (többek között a Rommel seregénél Líbiában című könyvét fasiszta propagandának nevezték),[11] és kegyetlenül bántalmazták, kínvallatták. A Rommel melletti szolgálatot elismerte, de a háborús bűnöket tagadta. Végül Germanus Gyula vallomásának köszönhetően mentették fel. A per 1946 februárjától egészen novemberig húzódott.

1947-ben újra letartóztatták, ekkor Faruk király unokaöccse közbenjárására szabadult ki. Lakását is elvesztette, menekülnie kellett. Először Bécsbe, majd Triesztbe ment, ahol Valderano herceg, a brit különleges alakulatok ezredese révén felkerül egy Kairóba tartó gépre.

Kairó Zamalek nevű városrészében élt, és sportrepülés-oktatásból, valamint sivatagi autós kirándulásokból biztosította megélhetését. 1949-ben Párizsból Kairóba repült harmadmagával, egy vitorlázó repülőgépet vontatva, mindössze két leszállással, ami abban az időben távolsági világrekordnak számított. Több kísérletet tett II. Kambüszész elveszett seregének felkutatására (leginkább ezért vállalta el a német hadsereg felkérését 1941-ben).

1951-ben autókat vitt Ausztriába javításra, útja során súlyosan megbetegedett, amőbás vérhastól szenvedve került a salzburgi Wehrle Szanatóriumba, ahol Viktor Wehrle professzor műtötte meg. A májában kialakult tályogok és egyéb károsodások végül életét követelték. Halálos ágyán értesült arról, hogy kinevezték az Egyiptomi Sivatagkutató Intézet igazgatójává.

Almásy nem mindennapi élete ihlette Michael Ondaatje 1992-ben megjelent Az angol beteg című regényét, ami ezt követően 1996-ban sikeres, kilenc Oscar-díjat nyert, Anthony Minghella rendezésében. Bár az alkotók használták Almásy nevét és a sivatag gyönyörű világát, a történet elmesélése közel sem a valóságot mutatta be.